在智能材料領域，如何讓合成材料具備生物系統般的感知、學習和記憶能力一直是難題。傳統離子材料如離子凝膠雖在傳感功能上取得進展，但學習與記憶能力遠不及生物系統，這限制了其在可穿戴設備、軟機器人等領域的應用。為突破這一瓶頸，東華大學的研究人員開展了仿生離子凝膠的研究，相關成果發表在《Nature Communications》。

研究人員采用的關鍵技術方法包括：通過等溫滴定量熱法（ITC）分析陽離子 -π 相互作用的熱力學參數，利用交流阻抗測量驗證離子雙電層（IDL）的存在，借助有限元建模（FEM）模擬離子在電場下的分布，運用流變學測試和拉伸實驗表征材料的力學性能，以及通過電化學工作站記錄電壓和電流響應等。

受生物神經細胞膜離子通道啟發，研究人員在雙層離子凝膠中設計了基于陽離子 -π 相互作用的 Janus 界面。陽離子 -π 相互作用使陽離子選擇性結合，促進自由陰離子快速響應，而 IDL 界面則促使離子在界面積累，實現緩慢弛豫。等溫滴定量熱法顯示，陽離子 -π 相互作用的焓變（ΔH=-1.9 kJ/mol）和熵變（ΔS=31.8 J/mol?K）表明陰離子解離增強并向界面擴散。交流阻抗結果顯示，CPB/NPB 異質結的電容（0.02 μF/cm2）顯著低于同質結，證實 IDL 的形成。力學性能測試表明，雙層離子凝膠拉伸率達 1603%，斷裂韌性 1850 J/m2，兼具自修復（效率 99%）和可重構性，類似 “樂高積木” 組裝。

雙層離子凝膠展現出類似生物突觸的配對脈沖易化（PPF）行為，其 PPF 指數（A?/A?×100%）隨刺激間隔（Δt）縮短而增加，特征時間尺度（τ?=52 ms，τ?=395 ms）與神經元活動相當。通過雙輸入刺激模擬經典條件反射，經 5 次 “食物（0.8 μA）- 鈴聲（0.2 μA）” 配對訓練后，單獨鈴聲刺激即可觸發超過閾值（146 mV）的響應（552 mV），體現聯想學習能力。能量消耗僅 0.06 pJ / 脈沖，優于此前報道的流體憶阻器。

研究發現，離子凝膠可識別刺激時序和間隔（Δt）。當高強度刺激后接低強度刺激時，響應電壓（190 mV）高于單一低強度刺激（96 mV），且 Δt 縮短至 0.1 s 時響應增強至 262 mV。通過正負脈沖序列調控，證實離子凝膠可模擬神經活動中的 Bienenstock-Cooper-Munro（BCM）規則，負脈沖可抑制記憶效應，且記憶衰退速率與負脈沖出現順序相關，體現時間依賴性記憶特性。

離子凝膠的記憶行為通過開路電壓（V?c）動態變化實現，單刺激（50 s, 10 μA）后 90 分鐘記憶強度 17%，而經 5 組 100 s 重復刺激后，記憶可持續 5 天（113 h）。傅里葉變換紅外光譜（FTIR）和二維相關光譜（2D-COS）顯示，記憶過程中 [TFSI]?陰離子從自由態（1056 cm?1）逐漸轉為束縛態（1050 cm?1），印證離子弛豫動力學對記憶的調控。3×3 離子凝膠陣列成功實現信息加密，不同刺激時長對應記憶衰退差異，可通過時序解密。

通過串聯設計，含微結構的離子凝膠作為壓力傳感單元，調控無結構離子凝膠的記憶電壓。在機器人手臂應用中，高頻按壓（1.2 Hz）觸發離子積累使電壓超過閾值，驅動抓取和旋轉動作，而低頻刺激（0.1 Hz）因離子弛豫無法觸發響應，成功模擬捕蠅草的選擇性捕捉行為，避免無效能耗。

該研究通過陽離子 -π 相互作用與 IDL 界面的協同調控，首次在軟離子材料中實現快速響應與緩慢弛豫的統一，突破傳統離子凝膠在學習記憶功能上的局限。所開發的雙層離子凝膠不僅具備生物兼容的力學特性（如拉伸、自修復），還能模擬多種生物學習行為，能耗極低。這一成果為軟機器人、人機界面和神經形態計算提供了新范式，有望推動智能材料從單純傳感向具備自主決策能力的仿生系統跨越，加速生物智能與人工系統的融合。